Brasil '66

Sérgio Mendes' jazzalbums voor Atlantic Records, via Nesuhi en Ahmet Ertegun, werden slecht verkocht. Adler stelde voor dat Mendes en de groep zowel in het Engels als in het Portugees zouden zingen, zoals Mendes had geëist, en Adler leverde nieuw Engelstalig materiaal, zoals "Goin' Out of My Head" van Teddy Randazzo en Bobby Weinstein. Om deze nummers goed in het Engels te kunnen zingen, stelde Adler voor dat de groep twee Amerikaanse zangeressen zou vinden die zowel in het Engels als in het Portugees zouden zingen. Adler nam contact op met zijn vriend Jerry Dennon en de oprichters van A&M Records, Herb Alpert en Jerry Moss, en regelde een auditie voor Mendes' nieuwe groep, die "Brasil '66" heette. Alpert en Moss contracteerden Mendes en zijn groep bij A&M Records. Adler vroeg de Ertegun Brothers van Atlantic Records om Mendes te ontslaan van zijn contract met Atlantic Jazz. Ahmet stemde ermee in dat hij albums zou opnemen onder de naam "Sergio Mendes and Brasil '66" bij A&M. Mendes was niet aanwezig bij deze vergadering. Alpert nam de productie van de A&M-albums over en de groep werd een enorm succes met hun eerste single, "Mas que nada", van componist en zanger Jorge Ben.

Het eerste album op A&M was Herb Alpert Presents Sergio Mendes & Brasil '66, een album dat platina werd dankzij het succes van de single "Mas que nada" en de persoonlijke support van Alpert, met wie Mendes toerde. De oorspronkelijke bezetting van Brasil '66 bestond uit Mendes (piano), vocalisten Lani Hall (later Alperts vrouw) en Sylvia Dulce Kleiner (Bibi Vogel) (1942-2004), Bob Matthews (1935-2022) (bas), José Soares (percussie) en João Palma (1943-2016) (drums). John Pisano (1931-2024) speelde gitaar. De nieuwe bezetting nam tussen 1966 en 1968 twee albums op, waaronder de bestseller Look Around LP, voordat er een grote personeelswisseling plaatsvond voor het vierde album Fool on the Hill.

Mendes wisselde regelmatig van bezetting. Zangeres Kleiner (Bibi Vogel) werd vervangen door Janis Hansen, die op haar beurt werd vervangen door Karen Philipp. De ervaren drummer Dom Um Romão vormde samen met Rubens Bassini een duo met percussionisten. Claudio Slon voegde zich in 1969 bij de groep als drummer en speelde bijna tien jaar met Mendes. Sebastião Neto nam de bas over en Oscar Castro-Neves de gitaar. Deze veranderingen gaven de groep een meer orkestrale sound. Begin jaren 70 richtte leadzanger Hall zich op een solocarrière en werd Alperts tweede vrouw. Sommige bronnen beweren dat Mendes jarenlang boos was op Alpert omdat hij Hall van zijn groep had "afgepakt". Kevyn Lettau zong en toerde acht jaar lang met Mendes nadat hij hem in 1984 had ontdekt.

Hoewel zijn eerste singles met Brasil '66, met name "Mas que nada", enig succes kenden, brak Mendes door in de mainstream toen hij het voor een Oscar genomineerde "The Look of Love" zong tijdens de Academy Awards-uitzending in april 1968. De versie van Brasil '66 schoot snel de top 10 binnen, piekte op nummer 4 en overtrof de versie van Dusty Springfield uit de soundtrack van de film Casino Royale. De rest van 1968 bracht Mendes door met het scoren van opeenvolgende top 10- en top 20-hits met zijn opvolgers "The Fool on the Hill" en "Scarborough Fair". Vanaf 1968 was Mendes een grote Braziliaanse ster en genoot hij wereldwijd een immense populariteit. Hij trad op in uiteenlopende stadions en het Witte Huis, waar hij concerten gaf voor presidenten Lyndon B. Johnson en Richard Nixon. De groep Brasil '66 trad in juni 1970 op tijdens de Wereldtentoonstelling in Osaka, Japan.